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npj Climate and Atmospheric Science Band 6, Artikelnummer: 62 (2023) Diesen Artikel zitieren

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Angesichts der Abschwächung der Emissionen von oxidiertem Stickstoff auf der ganzen Welt ist die atmosphärische Deposition von reduziertem Stickstoff (NHx = NH3 + NH4+) zunehmend kritisch geworden, insbesondere die trockene Deposition, die eine große Bedrohung für das Pflanzenwachstum darstellt. Eine Kombination historischer Ablagerungsdaten von gemessenem nassem NHx und modelliertem trockenem NHx in China legt nahe, dass die trockene NHx-Ablagerung seit 1980 erheblich zugenommen hat (4,50 % pro Jahr, p < 0,05). Hier ergibt sich das chemische Transportmodell (WRF-EMEP). weisen darauf hin, dass Schwankungen bei den NH3-Emissionen kein dominierender Faktor sind, was zu kontinuierlich zunehmenden Trends bei der trockenen NHx-Ablagerung führt, während durch den Klimawandel bedingte Trends bei Niederschlagsmustern mit selteneren leichten Regenfällen und häufigeren aufeinanderfolgenden Regenereignissen (mit ≥2 aufeinanderfolgenden Regentagen) entstehen. tragen zur Zunahme der trockenen NHx-Ablagerung bei. Dadurch wird sich die NHx-Ablagerung in China im RCP4.5- bzw. RCP8.5-Szenario im Zeitraum 2030–2100 weiterhin mit einer Rate von 0,12 bzw. 0,23 % pro Jahr (p < 0,05) von der nassen zur trockenen Form verschieben. Weitere Analysen für Nordamerika und Europa zeigen ähnliche Ergebnisse wie in China, mit einem stetigen Anstieg des Beitrags der trockenen NHx-Ablagerung, der durch veränderte Niederschlagsmuster von ~30 % auf ~35 % bedingt ist. Unsere Ergebnisse zeigen daher, dass die Veränderung der Niederschlagsmuster einen zunehmenden Einfluss auf die Verschiebung der NHx-Ablagerung von nasser zu trockener Form in der nördlichen Hemisphäre hat, und unterstreichen die Notwendigkeit, von Kontrollstrategien, die auf der gesamten NHx-Ablagerung basieren, zu strengeren NH3-Emissionskontrollen überzugehen Ziel ist die trockene NHx-Ablagerung, um die potenziellen negativen ökologischen Auswirkungen abzumildern.

Die Stickstoffablagerung, ein wichtiger Bestandteil des globalen Stickstoffkreislaufs, hat sich in den letzten 100 Jahren weltweit verdoppelt1 und von 1980 bis 2010 in China um 60 %2, was auf reaktive Stickstoffemissionen im Zusammenhang mit der raschen Expansion der Landwirtschaft und der zunehmenden Verbrennung fossiler Brennstoffe3 zurückzuführen ist . Zu diesen reaktiven Stickstoffspezies gehören reduzierte (NHx = NH3 + NH4+) und oxidierte (NOy = NOx (NO + NO2) + seine Oxidationsprodukte) Verbindungen. Angesichts der kontinuierlichen Verringerung der NOx-Emissionen hat die NHx-Ablagerung zunehmend an Bedeutung gewonnen, wobei ihr Anteil derzeit 60–85 % der gesamten Stickstoffablagerung in den Vereinigten Staaten und Europa ausmacht4,5,6. Eine erhöhte NHx-Ablagerung ist günstig für die Pflanzenproduktion und das Pflanzenwachstum in Regionen mit begrenztem Stickstoffgehalt7, wohingegen eine übermäßige NHx-Ablagerung im Vergleich zur NOy-Ablagerung8 größere Schäden an stickstoffempfindlichen Ökosystemen verursacht, einschließlich des globalen Verlusts der biologischen Vielfalt und der Eutrophierung8.

Die Entfernung von NHx aus der Atmosphäre kann durch trockene oder nasse Prozesse erfolgen1,9,10. Die nasse Ablagerung erfolgt hauptsächlich durch Abfangen durch Regen, Schneeregen, Nebel, Schnee und Hagel2,11, während die trockene Ablagerung durch vertikale turbulente Übertragung auf die Erdoberfläche erfolgt8,9. Die trockene NHx-Ablagerung (die oft durch gasförmiges NH3 dominiert wird) ist ein kontinuierlicher Prozess, der Veränderungen in der Zusammensetzung der Pflanzenarten vorantreibt, die Artenbedeckung und -vielfalt viel schneller reduziert und das Pflanzenwachstum stärker gefährdet als die gleiche Einheit der nassen NHx-Ablagerung12,13. Frühere Studien haben die räumlich-zeitlichen Variationen und ökologischen Auswirkungen der NHx-Ablagerung charakterisiert; Der Schwerpunkt dieser Studien lag jedoch auf der nassen NHx-Ablagerung, da diese in bestehenden Netzwerken relativ einfach zu messen ist2,11, wohingegen die langfristige und großflächige trockene NHx-Ablagerung aufgrund der technischen Schwierigkeiten bei der direkten Messung weniger untersucht wurde und Überwachung der Trockenabscheidung. Es wurde berichtet, dass die trockene NHx-Ablagerung in den letzten Jahren ein entscheidender Bestandteil der gesamten NHx-Ablagerung war14,15. Basierend auf einer Kombination aus historischen, messbasierten nassen NHx-Ablagerungsdaten und modellbasierten trockenen NHx-Ablagerungsdaten schlugen Yu et al.16 vor, dass es seit 1980 in China zu einer Verschiebung der relativen Beiträge der nassen und trockenen Ablagerungen zur gesamten NHx-Ablagerung gekommen sei bis 2015; Bisher dominierte die nasse Ablagerung die gesamte NHx-Ablagerung, aber das modellierte Verhältnis von trockener zu nasser NHx-Ablagerung (\({R}_{{\rm{NH}}x({\rm{trocken/nass}})}\)) änderte sich allmählich stieg von 1980 bis 2015 bis zu dem Punkt an, an dem nasse und trockene Deposition nun etwa den gleichen Anteil an der gesamten NHx-Deposition haben (Abb. 1). Daher besteht ein dringender Bedarf, besser zu verstehen, warum die trockene NHx-Ablagerung und \({R}_{{\rm{NH}}x({\rm{dry/wet}})}\) in China im Laufe des Jahres zugenommen haben der modellierten Deposition in den vergangenen Jahrzehnten, insbesondere wenn die NH3-Emissionen seit 2005 stabil geblieben sind16.

a Ablagerungsfluss (kg N ha−1 Jahr−1) und das Verhältnis von trockener zu nasser NHx-Ablagerung (\({R}_{{\rm{NH}}x({\rm{trocken/nass}})} \)). b Anthropogene Emissionen von SO2, NOx und NH3 (Tg yr−1) (Daten erhalten von Yu et al.16); Kreise stellen die durchschnittliche modellierte Trockenablagerung, die gemessene Nassablagerung, die Gesamtablagerung (trocken + nass) und die Emissionen für einen bestimmten Zeitraum dar; die gestrichelten Linien sind eine lineare Anpassung an die Punkte; graue Balken sind \({R}_{{\rm{NH}}x({\rm{trocken/nass}})}\) und werden auf der rechten Achse aufgetragen; Fehlerbalken geben die Standardabweichung (SD) an.

Zu den Hauptfaktoren, die die Variation der NHx-Ablagerung steuern, gehören Emissionen, Meteorologie und Landbedeckung9,17,18. Chemische Transportmodelle (CTMs) werden häufig verwendet, um den relativen Einfluss dieser Faktoren auf die Stickstoffdeposition zu untersuchen. Die Ergebnisse legen nahe, dass die langfristigen Trends der NHx-Ablagerung in hohem Maße von Emissionen und Meteorologie auf regionaler und globaler Ebene abhängen, während Landnutzung und Landbedeckung für die räumliche Verteilung der NHx-Ablagerung wichtig sind19,20,21,22. Insbesondere durch den globalen Klimawandel verursachte Schwankungen meteorologischer Variablen (z. B. Niederschlag, Oberflächenlufttemperatur, Windgeschwindigkeit, Sonneneinstrahlung und atmosphärische Stabilität) stehen in engem Zusammenhang mit der Aufteilung der trockenen und nassen NHx-Ablagerung, spielen jedoch nur eine untergeordnete Rolle (weniger als 20 %) bei der Kontrolle der langfristigen Trends der gesamten Stickstoffdeposition19,20,21,22. Insbesondere der Niederschlag steuert aufgrund seiner Rolle im Nassreinigungsprozess die Aufteilung der trockenen und nassen NHx-Ablagerung. Unabhängig von der Bedeutung der Niederschlagsmenge bei der Aufteilung der trockenen und nassen NHx-Ablagerung18,23 zeigten die regionalen und globalen jährlichen Niederschlagsmengen in den letzten Jahrzehnten keinen statistisch signifikanten Trend24 und können daher die dekadische Variation der modellierten Aufteilung nicht erklären trockene und nasse NHx-Abscheidung. Die Niederschlagsmuster (z. B. Vorkommen, Intensität und Dauer) haben sich jedoch weltweit erheblich verändert. Insbesondere extreme und aufeinanderfolgende Regenereignisse haben in den letzten 100 Jahren zugenommen25,26 und werden voraussichtlich in Zukunft weltweit noch stärker zunehmen27,28. Die Veränderung der Niederschlagsmuster kann hauptsächlich auf die erhöhte Feuchtigkeit in der Atmosphäre aufgrund der globalen Erwärmung und den anhaltenden Tiefdruck aufgrund der Verlangsamung der atmosphärischen Zirkulation zurückgeführt werden29,30. Dennoch ist der Einfluss sich ändernder Niederschlagsmuster auf die Aufteilung der trockenen und nassen NHx-Ablagerung nach wie vor kaum verstanden19,20,23,31,32,33.

In dieser Arbeit beschäftigen wir uns mit den folgenden Fragen: Wie tragen die Variationen in den durch den Klimawandel verursachten Niederschlagsmustern zum kontinuierlichen Anstieg der trockenen NHx-Ablagerung und \({R}_{{\rm{NH}}x({\rm {trocken/nass}})}\) in China15 ? Ist die Bedeutung klimawandelbedingter Niederschlagsmuster für die Aufteilung der trockenen und feuchten NHx-Deposition spezifisch für China oder handelt es sich um ein allgegenwärtiges Phänomen, das auch in anderen Regionen der Welt auftritt? Wir erstellen zunächst eine lineare Emissions-Ablagerungs-Reaktionsbeziehung auf der Grundlage von CTM-Simulationen (WRF-EMEP), um den Beitrag der Vorläufer-Emissionsschwankung zur Änderung der trockenen NHx-Ablagerung und \({R}_{{\rm{NH}}x abzuschätzen ({\rm{trocken/nass}})}\). Die Änderung der trockenen NHx-Ablagerung und \({R}_{{\rm{NH}}x({\rm{trocken/nass}})}\), die nicht durch Vorläuferemissionen erklärt werden kann, lässt auf die Wirkung des schließen interdekadische Variabilität der Niederschlagsmuster aufgrund des Klimawandels. Wir untersuchen weiter die potenziellen Auswirkungen des zukünftigen Klimawandels auf die Aufteilung der trockenen und nassen NHx-Ablagerung, indem wir uns auf Vorhersagegleichungen stützen, die anhand historischer Daten und vorhergesagter Daten unter zwei zukünftigen Klimawandelszenarien, dem repräsentativen Konzentrationspfad (RCP) 4,5 und 8,5, erstellt wurden Zeitraum 2030–2100. Abschließend erweitern wir unsere Analyse auf die Vereinigten Staaten (USA) und Europa, die beiden anderen Hotspots der NHx-Ablagerung, um die Allgemeingültigkeit der zunehmenden Bedeutung der trockenen NHx-Ablagerung zu beurteilen. Der Zweck dieser Studie besteht darin, unser Verständnis der Aufteilung trockener und nasser NHx-Ablagerungen, die durch den globalen Klimawandel bis heute und in der Zukunft verursacht werden, zu verbessern. Dies wird wichtige Auswirkungen auf die Bewertung ökologischer Auswirkungen und die Formulierung von Richtlinien zur Reduzierung der NH3-Emissionen im Gesicht haben des Klimawandels.

Historische NHx-Ablagerungsdaten, die auf einer Kombination aus gemessener nasser NHx-Ablagerung und modellierter trockener NHx-Ablagerung15 basieren (ausführliche Informationen zu Datenquellen und Methodik finden Sie im Abschnitt „Methoden“) für den Zeitraum 1980–2015 zeigen, dass die gesamte NHx-Ablagerung in China erheblich zugenommen hat mit einer Rate von 0,188 kg N ha-1 Jahr-2 (1,77 % Jahr-1, p < 0,05) vor 2005 und zeigte einen leicht abnehmenden Trend (0,112 kg N ha-1 Jahr-2, 0,80 % Jahr-1) danach 2005 (Abb. 1). Im Durchschnitt wurde die gesamte NHx-Ablagerung in China von 1980 bis 2015 auf 12,7 ± 1,1 kg N ha−1 pro Jahr geschätzt. Im Allgemeinen war die Variation der gesamten NHx-Ablagerung konsistent und entsprach den Trends der NH3-Emissionen zwischen ihnen wurde eine signifikante positive Korrelation beobachtet (r = 0,95, p < 0,05).

In Bezug auf die Formen der NHx-Ablagerung stimmten die Schwankungen der nassen NHx-Ablagerung mit der gesamten NHx-Ablagerung überein, aber die Wachstumsrate der nassen NHx-Ablagerung (0,055 kg N ha-1 Jahr-2, 0,74 % Jahr-1) war niedriger der gesamten NHx-Ablagerung vor 2005, während die entsprechende Abnahmerate (0,258 kg N ha-1 Jahr-2, 3,07 % Jahr-1) nach 2005 relativ höher war. Im Gegensatz dazu nahm die modellierte trockene NHx-Ablagerung während der Studie zu Zeitraum, mit einer Rate von 0,143 kg N ha−1 Jahr−2 (4,50 % Jahr−1, p < 0,05), was zu einem Aufwärtstrend für modelliertes \({R}_{{\rm{NH}}x( {\rm{trocken/nass}})}\) (Verhältnis von trockener zu nasser NHx-Ablagerung) mit einer Rate von 0,026 pro Jahr (6,21 % yr−1, p < 0,05). Diese Ergebnisse deuten auf eine Verschiebung der relativen Beiträge der Nass- und Trockendeposition zur gesamten NHx-Deposition hin, mit modelliertem \({R}_{{\rm{NH}}x({\rm{dry/wet}})}\) Anstieg von 0,42 (1980er Jahre) auf 1,20 (2010er Jahre), was bedeutet, dass sich in China in den letzten zwei Jahrzehnten die feuchte Ablagerung als Hauptverursacher der gesamten NHx-Ablagerung zu einer etwa gleichen trockenen und nassen NHx-Ablagerung entwickelt hat.

Der Trockenabscheidungsfluss wird als Produkt aus Umgebungskonzentration und vertikaler Abscheidungsgeschwindigkeit (\({V}_{d}\))5 berechnet (siehe detaillierte Informationen in der Ergänzenden Anmerkung 1); Die Umgebungskonzentration hängt stark von den Vorläuferemissionen ab, während \({V}_{d}\) stark von den meteorologischen Bedingungen, den Oberflächeneigenschaften und dem Verschmutzungssystem abhängt34,35,36. Die Parametrisierung von gasförmigem \({V}_{d}\) verwendet einen Widerstandsansatz analog zum Ohmschen Gesetz in elektrischen Schaltkreisen34,35,36 (siehe detaillierte Informationen in der Ergänzenden Anmerkung 1). Der Widerstand umfasst aerodynamischen Widerstand (\({R}_{a}\)), quasi-laminaren Unterschichtwiderstand (\({R}_{b}\)) und Überdachungswiderstand (\({R}_{c} \)), von denen \({R}_{c}\) im Allgemeinen am dynamischsten und am schwierigsten abzuschätzen ist37,38,39,40. Darüber hinaus ist \({R}_{c}\) im Abscheidungsprozess dominant, da er typischerweise den größten Betrag unter den drei Widerständen aufweist40. Der nichtstomatäre Widerstand (\({R}_{{ns}}\)) ist einer der wichtigsten Terme von \({R}_{c}\) für gasförmiges NH3 \({V}_{d} \), da die nicht-stomatale Aufnahme der dominierende Weg für hochwasserlösliches gasförmiges NH337,38 ist. \({R}_{{ns}}\) wird hauptsächlich durch die Oberflächentemperatur, die relative Luftfeuchtigkeit und das Vorhandensein anderer Spurenstoffe (z. B. SO2 und NH3)38,39 beeinflusst. Gemäß der Arbeit von Simpson et al.39 wurde \({R}_{{ns}}\) in dieser Studie berechnet (siehe ergänzende Gleichungen (3 und 4)). Der stomatale Widerstand \({R}_{{ns}}\) änderte sich während des Untersuchungszeitraums nicht wesentlich (ergänzende Abbildung 1), obwohl sich die Oberflächentemperatur (ergänzende Abbildung 2) und die Vorläuferemissionen (Abb. 1b) änderten im Wesentlichen in den letzten Jahrzehnten. Weitere durch das WRF-EMEP-Modell bereitgestellte Beweise zeigten auch, dass der Jahresdurchschnitt \({V}_{d}\) für gasförmiges NH3 und partikuläres NH4+ zwischen 2010 und 2017 keine offensichtliche Änderung aufwies (ergänzende Abbildung 3, siehe detaillierte Informationen in). Ergänzende Anmerkung 5). Die Ergebnisse legen nahe, dass \({V}_{d}\), das durch anthropogene Emissionen und Meteorologie beeinflusst wird, nicht für die Aufteilung der trockenen und nassen NHx-Ablagerung verantwortlich ist.

Unter den Vorläuferemissionen sind die NH3-Emissionen der Haupttreiber, der das Ausmaß und die Trends der NHx-Ablagerung bestimmt. Andererseits können Emissionen der sauren Gase SO2 und NOx durch die Variation des Aerosolsäuregehalts das Gleichgewicht zwischen gasförmigem NH3 und partikulärem NH4+ beeinflussen. Die Variation des Aerosolsäuregehalts kann wiederum die Aufteilung der trockenen und nassen NHx-Ablagerung beeinflussen11,14. Um den Beitrag von Variationen der Vorläuferemissionen zur Änderung der modellierten trockenen NHx-Ablagerung und \({R}_{{\rm{NH}}x({\rm{trocken/nass}})}\ zu quantifizieren, Wir stellen zunächst eine lineare Emissions-Ablagerungs-Reaktionsbeziehung auf der Grundlage von CTM-Simulationen (WRF-EMEP) her (ausführliche Informationen finden Sie im Abschnitt „Methoden“). Als Ergebnis haben wir geschätzt, dass sich die Veränderungen der Vorläuferemissionsmengen im Zeitraum 1985–2015 mit Werten von +5,4 (+73 % Jahr), +10,3 (+62 % Jahr) und +13,2 (298 % Jahr) verändert haben −1) Tg yr−1 für NH3, SO2 bzw. NOx führte zu Änderungen von +1,00 kg N ha−1 yr−1 und +0,03 für die Variation der modellierten trockenen NHx-Ablagerung (ΔDry) und der modellierten \({ R}_{{\rm{NH}}x({\rm{trocken/nass}})}\) (ΔVerhältnis). Zusammenfassend lässt sich sagen, dass Änderungen in den Vorläuferemissionen 26 % des Anstiegs der modellierten trockenen NHx-Ablagerung und 4 % des Anstiegs der modellierten \({R}_{{\rm{NH}}x({\rm{dry/wet} })}\), mit einer Gesamtvariation von +3,85 kg N ha−1 Jahr−1 und +0,78 für ΔDry bzw. ΔRatio, was darauf hindeutet, dass die Variation der anthropogenen Emissionen kein dominanter Faktor ist, der die Aufteilung von trockenem und nassem NHx beeinflusst Ablagerung aus der Perspektive langfristiger Trends. Dieser Befund wird auch durch die räumliche Analyse der NHx-Ablagerung (ergänzende Abbildung 4) und der anthropogenen Emissionen (ergänzende Abbildung 5) bestätigt, die den Befund der zeitlichen Analyse bestätigen, dass die Variation der anthropogenen Emissionen kein dominanter Faktor ist, der die Aufteilung beeinflusst trockene und nasse NHx-Abscheidung (Ergänzende Anmerkung 3).

Es ist allgemein anerkannt, dass die Niederschlagsmenge der wichtigste meteorologische Faktor ist, der die Größe des NHx-Ablagerungsflusses beeinflusst18,41. Allerdings gab es in China in den letzten Jahrzehnten keine signifikanten Schwankungen in der langfristigen jährlichen Niederschlagsmenge mit einem Durchschnittswert von 1009–1047 mm pro Jahr (ergänzende Abbildung 6a). Darüber hinaus gab es keine statistisch signifikante Korrelation zwischen der Niederschlagsmenge und der modellierten trockenen NHx-Ablagerung, modelliert \({R}_{{\rm{NH}}x({\rm{dry/wet}})}\), Dies deutet darauf hin, dass die interdekadische Variabilität der Niederschlagsmenge nicht ausreicht, um die Aufwärtstrends bei der modellierten trockenen NHx-Ablagerung und \({R}_{{\rm{NH}}x({\rm{trocken/nass}})}\) zu erklären. . Allerdings haben sich die Niederschlagsmuster (z. B. Intensität und Dauer) trotz stabiler Niederschlagsmengen weltweit erheblich verändert. Um die Regenintensität und die Dauer des Regenereignisses quantitativ zu charakterisieren, wurde die Regenintensität in leichten Regen (0,1–10 mm d−1) und mäßigen Regen oder mehr (≥10 mm d−1) eingeteilt. Basierend auf der Niederschlagsdauer wurde ein Regenereignis als aufeinanderfolgendes Regenereignis (mit zwei oder mehr aufeinanderfolgenden Regentagen) oder als einzelnes Regenereignis klassifiziert.

Wie in der ergänzenden Abbildung 6b, c dargestellt, nahm die Häufigkeit von leichtem Regen erheblich ab, während in China im Zeitraum 1985–2015 aufgrund des Klimawandels Aufwärtstrends für aufeinanderfolgende Regenereignisse beobachtet wurden. Darüber hinaus korrelierte die Häufigkeit von leichtem Regen negativ mit der modellierten trockenen NHx-Ablagerung (r = −0,73) und dem modellierten \({R}_{{\rm{NH}}x({\rm{trocken/nass}})} \) (r = −0,90), und das Auftreten aufeinanderfolgender Regenereignisse korrelierte positiv mit der modellierten trockenen NHx-Ablagerung (r = 0,55) und dem modellierten \({R}_{{\rm{NH}}x({\rm {trocken/nass}})}\) (r = 0,70), was darauf hinweist, dass die Regenintensität und die Dauer des Regenereignisses für die Aufwärtstrends bei der modellierten trockenen NHx-Ablagerung und \({R}_{{\rm{NH}} verantwortlich sein könnten. }x({\rm{trocken/nass}})}\) in China.

Frühere Studien haben gezeigt, dass aufgrund des globalen Klimawandels die Variation der Niederschlagsmuster bei der Entfernung von Luftschadstoffen eine wichtigere Rolle spielt als die Regenmenge42,43. In Bezug auf die Regenintensität wurde theoretisch und empirisch nachgewiesen, dass die Schadstoffkonzentration im Regenwasser einen negativen Zusammenhang mit der Niederschlagsintensität aufweist und dass leichter Regen wasserlösliche Schadstoffe durch Spülprozesse unterhalb der Wolke am wirksamsten entfernt44,45,46, 47,48,49. Wang et al.50 zeigten außerdem, dass die Aerosol-Nassreinigung auf globaler Ebene überwiegend durch leichten Regen eingeschränkt wird und dass das Ausmaß der Aerosolreinigung etwa exponentiell mit der Niederschlagsintensität variiert. Um den Zusammenhang zwischen der Nassentfernung von NH4+ und der Regenintensität zu überprüfen, wurden die Konzentration von NH4+ im Niederschlag und die Regenintensität anhand von Daten aus China, den USA und Europa analysiert. Die Ergebnisse zeigten eine exponentielle Beziehung zwischen den beiden Parametern mit r-Quadrat-Werten über 0,80 und p-Werten unter 0,001 (Ergänzende Abbildung 7, siehe Ergänzende Anmerkung 2.1 für Datenquellen), was einen zusätzlichen Beweis dafür liefert, dass leichter Regen eine stärkere Auswaschkapazität hat für NH4+ weltweit. Im Hinblick auf die Dauer des Regenereignisses ist die Auswaschmenge an NH4+ aus der Atmosphäre bei aufeinanderfolgenden Regenereignissen geringer als bei einer entsprechenden Menge nicht aufeinanderfolgender Regenereignisse. Dies liegt daran, dass bei anhaltendem Regenereignis aufgrund der geringeren Verfügbarkeit von NH3 in der Atmosphäre weniger NHx-Gehalt aus der Atmosphäre entfernt wird. NH3 ist aufgrund der unterdrückten NH3-Emissionen während des Regenprozesses und der geringeren Ansammlung von NH3 aufgrund der Auswaschung im vorherigen Zeitraum51 weniger verfügbar. Beispielsweise zeigte die Dynamik der NH4+-Konzentrationen, die während zweier aufeinanderfolgender Regenereignisse am 11. April 2009 in Guiyang, China, aufgezeichnet wurde, dass NH4+ zu Beginn jedes Niederschlagsereignisses schnell abtransportiert wurde, gefolgt von einem relativ geringen Abfangniveau bis zum Beginn jedes Niederschlagsereignisses Ende der Veranstaltung41 (Ergänzende Abbildung 8).

Um den durch Niederschlagsmuster induzierten Effekt auf die nasse Entfernung des NHx-Gehalts unter der Wolke zusammen mit dem Einfluss von Regenintensität und Regenereignisdauer zu charakterisieren, haben wir hier einen neuen Indikator definiert, den Niederschlags-Scavenging-Index (PSI). Studie. Der PSI wird wie folgt berechnet:

Dabei steht LR für die Häufigkeit von Tagen mit leichtem Regen pro Jahr und CR für das Auftreten aufeinanderfolgender Regenereignisse pro Jahr. PSI ist daher ein dimensionsloser Indikator. Ein niedrigerer PSI-Wert deutet darauf hin, dass weniger häufige, aber immer intensivere Regenereignisse die Atmosphäre weniger effizient von gasförmigem NH3 und partikulärem NH4+ „reinigen“. Dies bedeutet, dass mehr NHx in der Atmosphäre verbleibt und durch turbulente Diffusion zur Vegetation und anderen Oberflächen trocken deponiert werden kann. Obwohl dieser Indikator keine spezifische physikalische Bedeutung hat, bietet er eine einfache Möglichkeit, die negative Korrelation zwischen LR und trockener NHx-Ablagerung und \({R}_{{\rm{NH}}x({\rm{trocken/nass) widerzuspiegeln }})}\), sowie die positive Korrelation zwischen CR und trockener NHx-Ablagerung und \({R}_{{\rm{NH}}x({\rm{dry/wet}})}\), und stellt umfassend die gegensätzliche Wirkung von LR und CR auf die Nassentfernung von NHx unter der Wolke dar.

Für PSI wurde in China im Zeitraum 1980–2015 ein insgesamt negativer Trend festgestellt (Abb. 2). Die negativen Korrelationen wurden zwischen PSI und modellierter trockener NHx-Ablagerung (r = −0,79) sowie modelliertem \({R}_{{\rm{NH}}x({\rm{dry/wet}})}\ gefunden. ) (r = −0,63), was darauf hindeutet, dass Variationen in den durch den Klimawandel verursachten Niederschlagsmustern eine Verschiebung der NHx-Ablagerung von der nassen zur trockenen Form begünstigen. Die räumliche Analyse der NHx-Ablagerung (ergänzende Abbildung 4) und der Niederschlagsmuster (ergänzende Abbildung 9) in China bestätigte weiterhin, dass veränderte Niederschlagsmuster zum Anstieg der trockenen NHx-Ablagerung in China beitrugen (ergänzende Anmerkung 3). Unsere Feststellung wird durch in den USA durchgeführte Studien gestützt, die ebenfalls zeigten, dass die meisten Anstiege der NH3-Konzentration in der Umgebung eine Manifestation des Klimawandels sind52,53.

Der vorhergesagte PSI wurde unter Verwendung der meteorologischen Parameter aus den beiden globalen Zukunftsszenarien des Klimawandels RCP 4.5 und RCP 8.5 berechnet. Fehlerbalken geben 1/3 Standardabweichung (SD) an.

Da sich der globale Klimawandel beschleunigt, wird erwartet, dass die Aufteilung der trockenen und feuchten NHx-Ablagerungen aufgrund von Änderungen des Niederschlagsmusters auch in Zukunft anhalten wird. Die Ergebnisse der beiden zukünftigen globalen Klimaszenarien (RCP4.5 und RCP8.5) zeigen, dass für den Zeitraum 2030–2100 weniger häufige leichte Regenfälle und mehr aufeinanderfolgende Regenereignisse zu erwarten sind (ergänzende Abbildung 6b, c). Daher wird der PSI in Zukunft weiter sinken (Abb. 2), was bedeutet, dass mehr NHx in der Atmosphäre verbleibt und anschließend durch trockene Depositionsprozesse aus der Atmosphäre entfernt werden kann. In diesen globalen Klimaszenarien wird von 2030 bis 2100 eine weitere Reduzierung der anthropogenen SO2- und NOx-Emissionen sowie ein stetiger Anstieg der NH3-Emissionen prognostiziert (ergänzende Abbildung 10). Daher ist das projizierte \({R}_{{\rm{NH}}x({\rm{dry/wet}})}\) als Funktion des Emissionsindex (EI) und des PSI (siehe detaillierte Informationen). in der Ergänzenden Anmerkung 6) wird zwischen 2030 und 2100 mit einer Rate von 0,007 pro Jahr (0,59 % pro Jahr, p < 0,05) und 0,010 pro Jahr (1,13 % pro Jahr, p < 0,05) für das RCP4 weiter ansteigen .5- bzw. RCP8.5-Szenarien (Abb. 3a). Infolgedessen zeigt die modellierte trockene NHx-Ablagerung zunehmende Trends mit einer Rate von 0,011 kg N ha-1 Jahr-2 (0,16 % Jahr-1, p < 0,05) für RCP4.5 und 0,020 kg N ha-1 Jahr-2 ( 0,30 % pro Jahr, p < 0,05) für RCP8.5 (Abb. 3b). Basierend auf der prognostizierten trockenen NHx-Ablagerung und \({R}_{{\rm{NH}}x({\rm{trocken/nass}})}\ haben wir dementsprechend extrapoliert, dass die nasse NHx-Ablagerung einen anhaltenden Abwärtstrend zeigt Trend (Abb. 3c), während die gesamte NHx-Deposition stabil bleibt, da die NH3-Emissionen konstant bleiben (Abb. 3d). Auch wenn die gesamte NHx-Ablagerung in Zukunft nahezu stabil bei etwa 12–13 kg N ha−1 Jahr−1 bleibt, wird erwartet, dass die Bedrohung natürlicher Ökosysteme durch NHx-Ablagerungen in Zukunft zunehmen wird, da der prognostizierte Anstieg der trockenen NHx-Ablagerung dies könnte führen zu einer größeren Schädigung des Pflanzenwachstums im Vergleich zu einer ähnlichen Menge nasser NHx-Ablagerung12,13. Unterdessen wird sich die Verschiebung der Verteilung der NHx-Ablagerung auch auf die Luftqualität auswirken16,54,55. Dies liegt daran, dass die Verlagerung der Verteilung der NHx-Ablagerung von der Partikelphase in die Gasphase die Partikelverschmutzung in gewissem Maße verringern würde54. Die Verschiebung der Verteilung der NHx-Ablagerung würde jedoch die Lebensdauer von NHx verlängern, und dies kann den Transport von NHx über große Entfernungen erleichtern, was sich möglicherweise auf andere Regionen auswirkt55.

a \({R}_{{\rm{NH}}x({\rm{trocken/nass}})}\); b Trockenabscheidung; c Nassabscheidung; d Gesamtablagerung.

Angesichts der Bedeutung der trockenen NHx-Ablagerung für den Stickstoffkreislauf und der damit verbundenen ökologischen Auswirkungen erweitern wir unsere Analyse auf historische NHx-Ablagerungsdaten in den USA und Europa, die als zusätzliche Hotspots der NHx-Ablagerung gelten (weitere Einzelheiten finden Sie in der Ergänzenden Anmerkung). 2.1 und Ergänzende Anmerkung 4). Konstante Aufwärtstrends für modelliertes \({R}_{{\rm{NH}}x({\rm{dry/wet}})}\) treten auch in den USA und Europa auf, unabhängig von Änderungen der Gesamt-, Nass-, und trockene Abscheidung von NHx (Ergänzende Abbildung 11). Insbesondere stieg das modellierte \({R}_{{\rm{NH}}x({\rm{trocken/nass}})}\) mit einer Rate von 0,010 pro Jahr (2,05 % yr−1, p < 0,05). ) in den USA und 0,005 pro Jahr (1,19 % yr−1, p < 0,05) in Europa. Obwohl die Nassablagerung in den USA und Europa nach wie vor der dominierende Mechanismus für die NHx-Entfernung ist, stieg der Beitrag der modellierten trockenen NHx-Ablagerung zur gesamten NHx-Ablagerung in den letzten zwei Jahrzehnten sowohl in den USA als auch in Europa von ca. 30 % auf ca. 35 %. Ähnlich wie bei der Schätzung in China extrapolieren wir, dass durch den Klimawandel verursachte Niederschlagsmusterschwankungen den Effekt stabiler oder sinkender NH3-Emissionen ausgleichen und den Beitrag der modellierten trockenen NHx-Ablagerung zur gesamten NHx-Ablagerung in den USA und Europa erhöhen (siehe detaillierte Informationen in der Ergänzung). Anmerkung 4).

Die Ergebnisse der beiden weiteren Kontinente deuten darüber hinaus auf die weit verbreitete und wachsende Bedeutung der trockenen NHx-Ablagerung hin, die durch Niederschlagsmuster infolge des globalen Klimawandels verursacht wird. Dies steht im Gegensatz zu früheren Studien, die auf einen relativ geringen Einfluss des Klimawandels schließen lassen, was zum Teil daran liegen könnte, dass sie nur Änderungen der Niederschlagsmenge berücksichtigten, wohingegen wir zeigen, dass Niederschlagsmuster (Intensität und Dauer) eine weitaus wichtigere Rolle bei der Verschiebung spielen NHx-Ablagerungsverteilung19,20,21,22. Abbildung 4 zeigt schematisch, wie sich die Verteilung der NHx-Ablagerungen unter dem Einfluss klimawandelbedingter Schwankungen der Niederschlagsmuster verschiebt. Angesichts der Beschleunigung des globalen Klimawandels ist derzeit und in den kommenden Jahrzehnten mit selteneren leichten Regenfällen und häufigeren aufeinanderfolgenden Regenereignissen zu rechnen. Insbesondere extreme Regenereignisse werden voraussichtlich in Zukunft häufiger auftreten, was die Verschiebung der NHx-Deposition von der nassen in die trockene Form noch verstärken wird. Folglich wird durch feuchte Deposition relativ weniger NHx-Gehalt aus der Atmosphäre entfernt, was zu einem weiteren Anstieg des Beitrags der trockenen NHx-Deposition führt, was eine Reihe von Nebenwirkungen auf natürliche Ökosysteme sowie die menschliche Gesundheit und Luftqualität haben wird12,54,56 . Noch wichtiger ist, dass andere extreme Wetterereignisse (z. B. Dürre und Hitzewelle) aufgrund des globalen Klimawandels das Wachstum von Pflanzen schwächen und ihre Anfälligkeit für eine erhöhte trockene NHx-Ablagerung in der Zukunft erhöhen werden57.

Atmosphärischer reduzierter Stickstoff (NHx) wird in Form von NH3 zu einem großen Teil durch landwirtschaftliche Tätigkeiten (Stickstoffdüngung und Viehdung) emittiert und dann über trockene und nasse Entfernungswege wieder an der Erdoberfläche abgelagert. NH3-Emissionen können in Kombination mit Emissionen der sauren Gase SO2 und NOx die Aufteilung der trockenen und nassen NHx-Ablagerung beeinflussen, indem sie das Gleichgewicht zwischen gasförmigem NH3 und partikulärem NH4+11,18 beeinflussen. Noch wichtiger ist, dass als Folge des Klimawandels globale Trends in den Niederschlagsmustern, insbesondere Trends zu selteneren leichten Regenfällen und häufigeren aufeinanderfolgenden Regenereignissen, die Aufteilung der trockenen und nassen deponierten NHx-Fraktionen verschieben. Konkret führt dies zu einem Rückgang der Nassdeposition und einem Anstieg der Trockendeposition, was zu negativen ökologischen Folgen führt, da die weiterhin zunehmende trockene NHx-Deposition das Pflanzenwachstum im Vergleich zur nassen NHx-Deposition derselben Einheit stärker schädigt12,13.

Beachten Sie, dass Änderungen der NHx-Ablagerung bis zu einem gewissen Grad die Tendenz der gesamten Stickstoffablagerung widerspiegeln können, obwohl wir uns in dieser Studie nur auf die Aufteilung der trockenen und nassen NHx-Ablagerung konzentrieren, ohne die NOy-Ablagerung zu analysieren. Beispielsweise kann die zunehmende Bedeutung der NHx-Ablagerung im Vergleich zur NOy-Ablagerung auf der Grundlage der Kombination der historisch gemessenen feuchten Stickstoffablagerungen und der modellierten trockenen Stickstoffablagerungsdaten, die in Yu et al.16 gezeigt werden, abgeleitet werden. Mit Blick auf die Zukunft wird die NHx-Ablagerung nach 2030 die gesamte Stickstoffablagerung dominieren, da zu diesem Zeitpunkt voraussichtlich die NH3-Emissionen die NOx-Emissionen übersteigen werden (ergänzende Abbildung 10), was darauf hindeutet, dass insbesondere die Rolle der NHx-Ablagerung bei der Stickstoffablagerung an Bedeutung gewinnen wird mit der weiterhin strengen Kontrolle der NOx-Emissionen. Lamarque et al.58 berichteten außerdem, dass die Stickstoffablagerung bis zum Ende des 21. Jahrhunderts in bestimmten Regionen der Welt, insbesondere in Asien, aufgrund des prognostizierten Anstiegs der NH3-Emissionen voraussichtlich zunehmen werde. Folglich ist die NH3-Emissionskontrolle immer noch die wirksamste und grundlegendste Möglichkeit, die NHx-Ablagerung zu reduzieren und deren Schäden an natürlichen Ökosystemen und der menschlichen Gesundheit einzudämmen, obwohl die NH3-Emissionsminderung die NHx-Ablagerung nicht vollständig kontrollieren kann, da frühere Studien eine Reduzierung der NH3-Emissionen pro Einheit dokumentiert haben führte nur zu einer 60–80-prozentigen Minderung der NHx-Ablagerung10,59. Dennoch zeigt die Analyse in den USA und Europa auch, dass die erwarteten Vorteile einer Reduzierung der NH3-Emissionen bei der trockenen NHx-Ablagerung durch die Auswirkungen des Klimawandels geschmälert werden. Daher sind strengere NH3-Emissionskontrollen erforderlich, um in Zukunft die gewünschte Reduzierung der NHx-Ablagerungsmengen zu erreichen20. Ein erheblicher Teil der NH3-Emissionen in China kann auf seine landwirtschaftlichen Quellen zurückgeführt werden, und eine Verbesserung des Stickstoffmanagements in der Landwirtschaft (z. B. reduzierte Düngemittelausbringung, abgedeckte Güllelagerung und Einführung der tiefen Ausbringung von Düngemitteln während der Vegetationsperioden) könnte am effektivsten sein Ansatz zur Reduzierung der NH3-Emissionen aus landwirtschaftlichen Quellen in China bis heute und in der Zukunft54,60,61.

Diese Studie veranlasst uns, die Bedeutung der trockenen NHx-Ablagerung im globalen Stickstoffkreislauf und in der Ökosystembewertung erneut zu untersuchen und stellt die dringende Notwendigkeit dar, die NHx-Ablagerung angesichts des globalen Klimawandels einzudämmen. Dennoch unterliegt diese Studie immer noch vier großen Unsicherheiten und Einschränkungen (weitere Informationen finden Sie in der Ergänzenden Anmerkung 7): (1) Langzeittrends der trockenen NHx-Ablagerung sind modellierte Ergebnisse, die einen höheren Grad an Unsicherheit mit sich bringen als das beobachtete nasse NHx Ablagerung11,62,63. Die Ablagerungsgeschwindigkeit (\({V}_{d}\)) ist der Hauptfaktor für die Unsicherheit von Trockenablagerungssimulationen und könnte möglicherweise die Schätzung des trockenen NHx-Ablagerungsflusses beeinflussen34,35,36. Allerdings wurde in dieser Studie jahresspezifisches statt zeitvariables \({V}_{d}\) verwendet, um langfristige Trends der trockenen NHx-Ablagerung abzuschätzen, was zu zusätzlichen Unsicherheiten führen könnte. (2) Die historischen NH3-Emissionsdaten wurden auf der Grundlage von Bottom-up-Aktivitätsdaten und statischen Emissionsfaktoren berechnet, die den Effekt der interannuellen meteorologischen Variabilität nicht berücksichtigten64,65,66,67. Während NH3-Emissionen äußerst wetter-/klimasensitiv waren68, wird angenommen, dass der Einfluss klimawandelbedingter Niederschlagsmuster und anderer meteorologischer Faktoren (z. B. Temperatur und Windgeschwindigkeit) die Emissionsprozesse von NH3 beeinflusst, was ebenfalls zu zusätzlichen Unsicherheiten führen könnte. (3) Der Land-/Atmosphäre-Austausch von gasförmigem NH3 ist tatsächlich bidirektional und wird durch eine Reihe von Umweltfaktoren gesteuert69,70,71. Aufgrund der Schwierigkeit, detaillierte Eingabeparameter und eine empirische Abstimmung im großen Maßstab zu erhalten, wurde der bidirektionale NH3-Austauschprozess jedoch nur in einige der CTMs auf regionaler und globaler Ebene (z. B. CMAQ, CAMX, GEM-) integriert. MACH und LOTOS-EUROS)35,36,72,73. Daher wirkt sich die mangelnde Berücksichtigung bidirektionaler Parametrisierungsschemata gleichzeitig auf die Schätzung der NH3-Emissionen und der NHx-Ablagerung74,75,76 aus und führt zu zusätzlichen Unsicherheiten. (4) Abgesehen von den Niederschlagsmustern kann der globale Klimawandel auch die Verteilung der NHx-Ablagerungen durch andere Aspekte wie Oberflächentemperatur, Sonneneinstrahlung, relative Luftfeuchtigkeit, Bodentemperatur und natürliche Oberflächeneigenschaften beeinflussen68,77,78. Allerdings erschweren die komplexen Wechselwirkungen mehrerer meteorologischer Parameter im Gegensatz zu ihren individuellen Auswirkungen auf die Verteilung der NHx-Ablagerungen die Isolierung und Quantifizierung der relativen Bedeutung dieser meteorologischen Parameter. Daher ist die Quantifizierung der durch den globalen Klimawandel verursachten Verteilung der NHx-Ablagerungen immer noch mit großer Unsicherheit behaftet und bleibt eine große Herausforderung für die gesamte Gemeinschaft. Daher ist die Entwicklung klimaabhängiger Modelle zur besseren Quantifizierung der dynamischen Beziehung zwischen NH3-Emissionen, Klima/Meteorologie und Deposition unter globalen Umweltveränderungen in der Zukunft erforderlich77.

Sowohl die jährlich modellierten trockenen NHx-Ablagerungsdaten als auch die gemessenen nassen NHx-Ablagerungsdaten in China für den Zeitraum 1980–2015 wurden von Yu et al.16 erhalten. Dabei handelt es sich um die umfassendsten und aktuellsten Daten zur langfristigen NHx-Ablagerung, die in China verfügbar sind. Allgemeine Informationen zu den Quellen der in China gesammelten NHx-Ablagerungsdaten sind in der Ergänzungstabelle 1 zusammengefasst. Kurz gesagt, die beobachteten nassen NHx-Ablagerungsdaten wurden aus vier Quellen erhalten, darunter (1) von Experten begutachtete veröffentlichte Arbeiten, die von Yu et al.16 überprüft wurden , (2) das Acid Deposition Monitoring Network in East Asia (https://www.eanet.asia/, letzter Zugriff: 3. Januar 2023), (3) das National Ecosystem Research Network of China (http://www.cnern .ac.cn/index.action, letzter Zugriff: 3. Januar 2023) und (4) das landesweite Netzwerk zur Überwachung der Stickstoffdeposition, das von der China Agricultural University72 eingerichtet wurde, mit insgesamt 956 Überwachungsstandorten.

Modellierte trockene NHx-Ablagerungsflüsse wurden durch Inferenzmethoden erhalten, die Umgebungskonzentrationen und trockene Ablagerungsgeschwindigkeiten kombinieren (siehe Ergänzende Anmerkung 1 für die Parametrisierung der trockenen NH3-Ablagerung)5,79,80. Der aus früheren Studien ermittelte durchschnittliche landnutzungsspezifische Wert \({V}_{d}\) wurde zur Berechnung der jährlichen trockenen NHx-Ablagerung verwendet (ergänzende Abbildung 12, siehe erweiterte Datentabelle 4 in Yu et al.16). Insbesondere wurde das modellierte \({V}_{d}\) für 9 Landnutzungstypen von Xu et al.11 abgeleitet, die das GEOS-Chem-Modell gekoppelt mit dem Schema von Wesely81 und Zhang et al.82 anwendeten, um \ ({V}_{d}\) für gasförmiges NH3 bzw. partikuläres NH4+. Das modellierte \({V}_{d}\) in den übrigen fünf Landnutzungstypen (d. h. Wüste, Tundra, Wasser, Feuchtgebiet und Eis) wurde mithilfe ähnlicher Parametrisierungsschemata wie in Xu et al.11 geschätzt mit verschiedenen Gemeinschaftsmarken (CMAQ, RegAMDS)83,84,85,86,87,88. Es ist erwähnenswert, dass das modellierte \({V}_{d}\) in den 14 von Yu et al.16 abgeleiteten Landnutzungstypen ursprünglich auf einer unidirektionalen Methode basierte, mit Ausnahme von Su et al.83, die a verwendeten bidirektionale NH3-Austauschmethode zur Berechnung von \({V}_{d}\) für gasförmiges NH3 über Wüsten.

Yu et al.16 ermittelten den Durchschnitt der jährlichen NHx-Ablagerung im Zeitraum 1980–2015 für sechs Zeiträume, darunter 1980–1990, 1991–1995, 1996–2000, 2001–2005, 2006–2010 und 2011–201515. Daher haben wir auch die Vorläuferemissionen für die entsprechenden sechs Zeiträume gemittelt (ausführliche Informationen zu Emissionsdaten finden Sie in der Ergänzenden Anmerkung 2.3). Die Daten in jedem Zeitraum wurden mit dem mittleren Jahr des entsprechenden Zeitraums angepasst, um die linearen Regressionen zu erhalten. Anschließend wurde die Steigung der linearen Regression verwendet, um die durchschnittliche jährliche Änderungsrate darzustellen. Anschließend wurde die relative jährliche Änderungsrate berechnet, indem die jährliche Änderungsrate mit dem Wert für den ersten Zeitraum in jeder Region normalisiert wurde.

Die Reaktionsbeziehung zwischen NHx-Ablagerung und Vorläuferemissionen wurde auf der Grundlage des WRF-EMEP-Modells (dem Wetterforschungs- und Prognosemodell in Verbindung mit dem Europäischen Überwachungs- und Bewertungsprogramm)32 entwickelt. Modellkonfiguration und -bewertung werden in der Ergänzenden Anmerkung 5 dargestellt. Es wurde eine Reihe von Sensitivitätsstudien durchgeführt, um die Reaktion der NHx-Ablagerung auf Reduktionen von SO2, NOx und NH3 getrennt sowie SO2 + NOx + NH3 zusammen zu quantifizieren. Als Reduktionswerte für die einzelnen Emissionen wurden jeweils 10 %, 30 %, 50 %, 70 % und 90 % festgelegt. Die Ergebnisse der Sensitivität zeigen, dass die Reaktion der regionalen NHx-Ablagerung auf individuelle Emissionsminderungen nahezu linear ist. Dies steht im Einklang mit der Studie von Civerolo et al.19, die ebenfalls zeigte, dass die Reaktion der globalen Stickstoffdeposition auf Emissionen auf der Grundlage von sechs verschiedenen Modellen der troposphärischen Chemie nahezu linear war. Darüber hinaus zeigten die Sensitivitätsergebnisse auch, dass der Effekt der NH3-Emissionsschwankung weitaus wichtiger ist als der der SO2- und NOx-Emissionen, was auch in früheren Studien festgestellt wurde74,89. Zu guter Letzt entsprach die Reaktion auf die Co-Reduktion von SO2 + NOx + NH3 nahezu der Summe der einzelnen Reduktionen von SO2, NOx und NH3. Daher sind die Gesamtschwankungen der trockenen NHx-Ablagerung (ΔDry) und \({R}_{{\rm{NH}}x({\rm{dry/wet}})}\) (ΔRatio), die durch Vorläuferemissionen während verursacht werden 1980–2015 kann mit Gl. ermittelt werden. (2):

Dabei sind \({a}_{1}\), \({a}_{2}\) und \({a}_{3}\) Konstanten, die die Variationen der trockenen NHx-Ablagerung und \( {R}_{{\rm{NH}}x({\rm{trocken/nass}})}\), verursacht durch die Reduzierung der SO2-, NOx- und NH3-Emissionen pro Einheit, wie in der Ergänzungstabelle 2 aufgeführt . \({\Delta {\rm{SO}}}_{2}\), \({\Delta {\rm{NO}}}_{x}\) und \({\Delta {\rm {NH}}}_{3}\) sind die Veränderungen der SO2-, NOx- und NH3-Emissionen zwischen 1980 und 2015.

Alle in dieser Studie verwendeten Daten sind im Haupttext oder in den ergänzenden Materialien verfügbar. Links zum Herunterladen der NHx-Daten (d. h. Umgebungskonzentration, Niederschlagskonzentration und Ablagerungsfluss) finden Sie in der Ergänzungstabelle 1. Links zum Herunterladen historischer und vorhergesagter anthropogener Emissionsdaten sowie meteorologischer Daten finden Sie in der Ergänzungsbemerkung 2.

Wir haben Simulationen mit WRF v3.9.1 in Verbindung mit dem EMEP rv4.17-Modell durchgeführt, die unter https://www2.mmm.ucar.edu/wrf/users/ (letzter Zugriff: 3. Januar 2023) und https:/ frei verfügbar sind. /github.com/metno/emep-ctm (letzter Zugriff: 3. Januar 2023).

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Diese Studie wurde von der National Natural Science Foundation of China (42121004, 42230701, 41905086, 41905107, 42077205 und 41425020), dem zweiten Tibetan Plateau Scientific Expedition and Research Program (2019QZKK0604), dem Special Fund Project for Science and Technology Innovation Strategy, unterstützt der Provinz Guangdong (2019B121205004), das vom norwegischen Forschungsrat finanzierte AirQuip-Projekt (High-resolution Air Quality Information for Policy), das Collaborative Innovation Centre of Climate Change, Provinz Jiangsu, China, und die Hochleistungsrechnerplattform von Jinan Universität. Die Autoren danken Dr. Huan Liu (Tsinghua-Universität), Dr. Lin Zhang (Peking-Universität), Dr. Sayantan Sarka (Indian Institute of Technology) und Dr. Padmaja Krishnan (National University of Singapore) für wertvolle Vorschläge und Verbesserungen Papier. Die Autoren danken den vier anonymen Gutachtern für ihr konstruktives Feedback.

Diese Autoren haben gleichermaßen beigetragen: Weihua Chen, Shiguo Jia.

Guangdong-Hongkong-Macau Joint Laboratory of Collaborative Innovation for Environmental Quality, Institut für Umwelt- und Klimaforschung, Jinan University, Guangzhou, 510632, VR China

Weihua Chen, Xuemei Wang, Min Shao, Pengfei Yu, Ming Chang, Weiwen Wang und Jingying Mao

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Shiguo Jia

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Buqing Zhong

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Xuejun Liu

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Guirui Yu

Abteilung für Chemie- und Bioverfahrenstechnik, University of Iowa, Iowa City, IA, 52242, USA

Gregory Carmichael

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WHC, SGJ, XMW und MS konzipierten die Studie und leiteten die Analyse. WHL half bei der Verarbeitung der Niederschlagsdaten. BQZ, WWW und JYM halfen bei der Datenverarbeitung zu Emissionen und Ammoniumablagerungen. MC half bei der EMEP-Modellsimulation. CF, AG, PFY, XJL, GRY und GC lieferten wichtige Ansichten zur Studie. Alle Co-Autoren trugen zur Verbesserung der Analyse und Interpretation bei.

Korrespondenz mit Xuemei Wang oder Min Shao.

Die Autoren erklären, dass es keine konkurrierenden Interessen im Sinne von Nature Research oder andere Interessen gibt, die die Interpretation des Artikels beeinflussen könnten.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Chen, W., Jia, S., Wang, X. et al. Der Niederschlagstrend erhöht den Beitrag der trockenen, reduzierten Stickstoffdeposition. npj Clim Atmos Sci 6, 62 (2023). https://doi.org/10.1038/s41612-023-00390-7

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Eingegangen: 06. Juli 2022

Angenommen: 25. Mai 2023

Veröffentlicht: 07. Juni 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41612-023-00390-7

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